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基于轨线分叉的混合量子-经典动力学

发布日期:2021年05月28日   浏览次数:

报告题目:基于轨线分叉的混合量子-经典动力学

报告人:王林军教授, 浙江大学

时间:2021年06月02日10:30

地点:卢嘉锡楼202报告厅

报告摘要:

在化学、物理、生物、材料等多个学科中,很多重要的过程都涉及非绝热动力学。面跳跃和平均场是目前最广泛使用的研究这类动力学的混合量子-经典方法。我们基于势能面交叉分类进行跳跃几率的自洽修正1,并只在子空间进行面跳跃模拟2,实现了快速的时间步长收敛性,开发了SPADE软件,在包含数万电子态的大体系中实现了动力学结果的尺寸无关性3。在混合量子-经典动力学中,含时薛定谔方程用于描述电子波函数的演化,不同势能面上的波包分量之间存在相位累积和运动轨线差异问题。我们最近提出了基于轨线分叉的系列方法,通过判断不同势能面上的波包是否反射,对电子波函数系数进行修正4,保证了每个势能面上只有一个有效波包,从而使传统含时薛定谔方程始终保持自洽性。我们使用基于轨线分叉的面跳跃(BCSH)方法系统研究了六个标准散射模型,得到了跟离散变量表象全量子解非常接近的结果,计算精度超过了现有的各种退相干修正算法,表明轨线分叉是退相干效应的主体。在两百个一维二能级散射模型组成的模型库中,我们的BCSH方法将透射和反射通道的平均布居误差从传统最少面跳跃方法的0.06大幅降低到0.01左右。我们的轨线分叉方法还可以跟平均场方法结合,该BCMF方法同样能够大幅降低计算误差,精度几乎与BCSH一样5。特别地,对多能级体系,对电子态进行任意分组,组内和组间分别进行BCMF和BCSH也可以得到同样的结果6,7。我们进而结合轨线分叉和随机塌缩,大幅减低了BCMF模拟的统计误差8,可以高效地用于大样本的机器学习。这些研究表明混合量子-经典动力学中,轨线分叉的正确处理远比选择平均势能面或者在不同势能面间进行面跳跃来刻画核运动要重要,具有广泛的意义,值得进一步发展完善。

参考文献

[1] Qiu, J.; Bai, X.; Wang, L. J. Phys. Chem. Lett. 2018, 9: 4319.

[2] Qiu, J.; Bai, X.; Wang, L. J. Phys. Chem. Lett. 2019, 10: 637.

[3] Wang, L.; Qiu, J.; Bai, X.; Xu, J. WIREs Comput. Mol. Sci. 2020, 10: e1435.

[4] Xu, J.; Wang, L. J. Chem. Phys. 2019, 150: 164101.

[5] Xu, J.; Wang, L. J. Phys. Chem. Lett. 2020, 11: 8283.

[6] Shao, C.; Xu. J.; Wang, L. 2021 (submitted).

[7] Li, G.; Shao, C.; Xu, J.; Wang. L. 2021 (to be submitted).

[8] Li, B.; Xu, J.; Wang, L. 2021 (to be submitted).

报告人简介:

王林军,2004年本科毕业于中国科学技术大学少年班学院零零班,2009年于中国科学院化学研究所获得博士学位(导师帅志刚教授),随后分别在比利时蒙斯大学、美国罗切斯特大学和南加州大学进行博士后研究。2016年入选中组部人才计划,同年3月回国入职浙江大学化学系,2019年获得基金委优秀青年基金资助。主要研究领域为混合量子-经典动力学、半经典动力学、透热化、全局优化等理论方法和软件开发,以及各种功能材料中复杂电子激子动力学的机制研究。至今发表论文70篇,总被引次数3600余次,H因子为31。

报告人 王林军教授, 浙江大学 时间 2021年06月02日10:30
地点 卢嘉锡楼202报告厅 月份 6
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